بخشی از مقاله
چکیده: در این مطالعه، ابتدا کمپلکس جدید [Cr - dipic - 2Cu - H2O - 5] . 2H2O که dipic عبارتست از پیریدین 6،-2 دی کربوکسیلیک اسید تهیه شد. سپس پیشساز جدید معدنی تهیه شد و توسط روشهای آنالیز توزین حرارتی - TGA - و آنالیز گرماسنجی افتراقی - DSC - ، میکروسکوپ الکترونی روبشی - SEM - و مساحت سطح ویژه - BET - مورد مطالعه قرار گرفت.
در بخش بعد، نانوکاتالیست Cr-Cu/SiO2 از تجزیه حرارتی پیشساز معدنی تهیه شد. خواص فیزیکی و شیمیایی نانوکاتالیست توسط XRD SEM,BET مورد بررسی قرارگرفت، سپس این نانوکاتالیست به عنوان کاتالیست واکنش فیشر-تراپش مورد استفاده قرار گرفت. عملکرد نانوکاتالیست تهیه شده به روش تجریه حرارتی پیشساز معدنی با نانوکاتالیست تهیه شده به روش تلقیح مقایسه شد. نتایج نشان داد، نانوکاتالیست تهیه شده به روش تجزیه حرارتی پیشساز معدنی دارای فعالیت بالاتری نسبت به نانوکاتالیست تهیه شده به روش تلقیح هست که دلیل آن سطح مقطع بیشتر این نانوکاتالیست نسبت به نانوکاتالیستهای تهیه شده به روش تلقیح میباشد.
نتایج و بحث
هیدروژناسیون کربنمونوکساید بر سطح نانوکاتالیست ، درفشار 1 اتمسفر و محدوده دمایی280-360 C وGHSV=3600h-1که این پارامتر سرعت فضایی خوراک - CO - g - +H2 - g - - را نشان میدهد و با زمان ماندگاری خوراک روی سطح نانوکاتالیست رابطه عکس دارد. نسبت H2/CO =2 میباشد. جدول - 1 - اثر دما روی هیدروژناسیون کربنمونوکساید را در تبدیل CO و گزینشپذیری هیدروکربنهای سبک را نشان میدهد.
همانطورکه از جدول مشاهده میشود، درصد تبدیل CO با افزایش دما افزایش مییابد این نانوکاتالیست گزینشپذیری بالایی را نسبت به متان نشان میدهد. گزینشپذیری نانوکاتالیست، نسبت به تمامی هیدروکربنهای حاصله با افزایش دما افزایش مییابد .این نانوکاتالیست بیشترین درصد تبدیلCO و بیشترین گزینشپذیری نسبت به هیدروکربنها را در دمای360 درجه سانتیگراد نشان میدهد. بنابراین، دمای بهینه برای سنتز اولفینهای سبک در واکنش هیدروژناسیون کربنمونوکساید بر سطح نانوکاتالیست دمای 360 درجه سانتیگراد میباشد. با افزایش زمان واکنش، درصد تبدیل هیدروکربنهای دارای کربن بیشتر افزایش مییابد زیرا این زمان برای تبدیل شدن در اختیار ترکیبات قرار میگیرد.
نتیجهگیری
در این پژوهش، ابتدا کمپلکس [Cr - dipic - 2Cu - H2O - 5] .2H2O تهیه شد سپس پیشساز 2H2O/SiO2 [Cr - dipic - 2Cu - H2O - 5] . ا ز قرار گرفتن کاتالیست بر روی پایه SiO2 تهیه شد. نتایج حاصل از مطالعات نشان داد که این پیشساز توده ساختار و پارامغناطیس است. پیشساز معدنی فوق مورد تجزیه حرارتی قرار گرفت و نانوکاتالیستCr-Cu/SiO2 تهیه شد.
این مطالعات تایید میکند که کاتالیست حاصل نانو ساختار بوده و اندازه ذارات آن زیر 50 نانومتر است. مطالعه خواص مغناطیسی نیز تغییر خواص مغناطیسی از پارامغناطیس در پیشساز توده ساختار به فرومغناطیس سخت در نمونههای تکلیس شده نانو ساختار را نشان میدهد. با توجه به اینکه خاصیت مغناطیسی از جمله خواصی میباشد که به اندازه ذرات وابسته است، نانو اندازه شدن عامل تغییرات در خواص مغناطیسی میباشد، ضمنا دمای تکلیس شدن برای پیش ساز 600 درجه سلسیوس است.
عملکرد کاتالیزوری این نانو ذرات در واکنش فیشر-تراپش مورد مطالعه قرار گرفت. مطالعه عملکرد نانوکاتالیست Cr-Cu/SiO2 در محدوده دمایی 280-360 C صورت گرفت، زیرا این فلزات، کاتالیستهای دما پایین میباشند. سپس نتایج عملکرد کاتالیزوری نانوکاتالیستهای تهیه شده به روش تجزیه حرارتی پیشساز با نتایج حاصل از همین نانوکاتالیستکه به روش تلقیحتر تهیه شدند، مورد مقایسه قرار گرفت.
نتایج تایید کرد که نانوکاتالیست تهیه شده به روش تجزیه حرارتی پیشساز معدنی دارای عملکرد بهتری در واکنش هیدروژناسیون مونوکسید کربن و میزان هیدروکربن تولیدی هست. زیرا -1در روش تجزیه حرارتی پشساز معدنی اندازه ذرات کمتر و در نتیجه مساحت سطح ویژه کاتالیست از روش تلقیحتر بیشتر است. -2 فلز در ساختار کمپلکس میتواند بهتر روی پایه پراکنده شود. -3 استفاده از کمپلکس معدنی به عنوان پیشساز سبب میشود نسبتهای معین و دقیقی از فلزات استفاده شود و ضمنا برهم کنشهای فلز-فلز یا فلز-اکسید افزایش یافته و در مجموع، همه این عوامل سبب عملکرد بهتر نانوکاتالیستهای تهیه شده به روش تجزیه حرارتی پیشساز معدنی میشود.
