بخشی از مقاله
چکیده:
خوراک ورودی کارخانه تولید اسفنج زیرکونیوم حاوی مقادیری اورانیوم است. پسماند کف کورههای کلریناسیون مناسبترین پسماند از لحاظ میزان غلظت اورانیوم و همچنین کل پسماند تولیدی را دارا میباشد. براساس آزمایشات انجام شده، بهترین حلال فرآیند فروشویی ، اسید نیتریک تعیین گردید. پس از انجام آزمایشات طراحی شده با روش تاگوچی در نرم افزار مینی تب، بهترین شرایط از لحاظ بازدهی برای فرآیند فروشویی در نسبت مایع به جامد:20، غلظت اسید:4 مولار، دمای واکنش60 درجه سانتیگراد و زمان همزدن4 ساعت تعیین گردید که در این شرایط میزان بازده استخراج اورانیوم به 95 درصد رسید.
مقدمه :
نگاه به منابع جایگزین ثانویه برای تولید مواد هسته ای امری ضروری است. خوراک ورودی کارخانه تولید اسفنج زیرکونیوم خاک زیرکن میباشد که به طور میانگین حاوی 200 ppm عنصر اورانیوم است. با توجه به میزان اورانیوم موجود در محصول اسفنج زیرکونیوم که حدود3 ppm بوده انتظار میرود که مابقی اورانیوم در واحدهای مختلف به صورت پسماند مایع و جامد خارج گرددکه پس از بررسی کامل پسماندهای واحدهای مختلف تولید اسفنج زیرکونیوم، بیشترین مقدار اورانیوم در پسماندهای کف کورههای واحد کلریناسیون اولیه یافت گردید.
میزان اورانیوم در این پسماندهای جامد بین 500- 700 ppm میباشد. که این پسماندها هم از لحاظ میزان غلظت اورانیوم و هم از لحاظ تناژ تولیدی سالیانه از اهمیت بالاتری برخوردار است. به نظر میرسد که بازیافت اورانیوم از این پسماندها نه تنها دارای صرفه اقتصادی بوده بلکه در راستای اهداف زیست محیطی نیز موثر واقع میشود. در زمینه بازیابی اورانیوم از پسماندهای واحدهای مختلف تولید اسفنج زیرکونیوم به صورت مستقیم پژوهشی منتشر نشده است. اما با توجه به این که پسماند کف کورههای واحد کلریناسیون اولیه به صورت جامد میباشد، تحقیقات گستردهای در زمینه بازیابی و استخراج اورانیوم در ماتریسهای مختلف انجام گرفته است.
به عنوان مثال می توان به پژوهش گادجا و همکاران در سال 2015 اشاره کرد. دراین پژوهش غلظت اورانیوم موجود در جامد مورد آزمایش 4-1316 ppm بوده است و ترکیبات آن بیشتر شامل سیلیسیم اکساید میباشد و لیچینگ با آب، اسیدنیتریک وآمونیومکلرید نیز انجام شد. به این نتیجه دست یافتند که هرچه میزان نسبت مایع به جامد افزایش پیدا کند بازده استخراج اورانیوم نیز افزایش مییابد.
لاچر وهمکاران به این نتیجه رسیدند که بیشترین انحلال در غلظتهای 13 و 14 مولار اسید نیتریک رخ داده است. همچنین برای بررسی اثر دما، دماهای 50-25-0 درجه سانتیگراد بررسی شد. در پژوهش آوارو و همکاران میزان غلظت اورانیوم 350ppm بوده و بقیه ترکیبات شامل سیلیکاتهای نامحلول در اسید و کربنات محلول بوده است و بیشترین بازده استخراج اورانیوم توسط اسید نیتریک 90 درصد بوده است.
روش کار :
در این پژوهش، ابتدا میزان اورانیوم را در پسمانهای تولید شده در کارخانه تولید اسفنج زیرکونیوم - ZPP - شناسایی شد. سپس بر اساس نتایج آنالیز، بهترین پسمان از نظر میزان اورانیوم تولیدی در سال و همچنین مقدار غلظت اورانیوم انتخاب گردید و در نهایت بهترین روش مناسب جهت بازیابی اورانیوم تعیین شد.
جدول :1 تجهیزات و وسایل و دستگاه های آنالیز مورد استفاده
جدول: 2 آنالیز ICP پسماند جامد مورد نظر
جدول: 3 آنالیز XRF پسماند جامد مورد نظر
جدول : 4 آنالیزPSA پسماند جامد مورد نظر
انجام آزمایشهای مربوط به لیچینگ با حلالهای مختلف:
جهت یافتن بهترین حلال برای لیچینگ اورانیوم،آزمایشهای لیچینگ با حلالهای اسیدی و قلیایی و آب انجام شد. اسیدهای مورد استفاده: سولفوریکاسید - 18 و 9 مولار - ، نیتریکاسید - 14 و 7 مولار - ، هیدروکلریدریک اسید - 12 و 6 مولار - ، تیزاب سلطانی - 3حجم اسید کلریدریک، 1 حجم اسید نیتریک و %50 رقیق - ، مخلوط آمونیوم سولفات و اسیدسولفوریک میباشد.
حلالهای قلیایی مورد استفاده: مخطوط %8 - درصد جرمی - سدیم هیدروکسید و %18 سدیمکربنات، سدیم هیدروکسید %10 جرمی، سدیمکربنات %10 جرمی، آمونیوم بیکربنات %10 جرمی، پتاسیمکربنات %10 جرمی، مخلوط سدیمکربنات با سدیم بیکربنات %10 جرمی میباشد. لیچینگ آب در دمای محیط و دمای 80 درجه سانتیگراد انجام گردید. شرایط آزمایش-های اولیه لیچینگ به صورت، دمای واکنش: دمای محیط ، دورهمزن: 625rpm ، میزان پسماند جامد: 5 گرم ، زمان همزدن: 2 ساعت انتخاب شد. میزان حلال 150سیسی از هر حلال در نظر گرفته شد.
انتخاب بهترین حلال فرآیند لیچینگ:
از میان حلال اسیدی، اسیدنیتریک با غلظت متوسط و از میان حلالهای قلیایی، آمونیوم بیکربنات %10 جرمی انتخاب گردید و به منظور انتخاب یکی از این دو حلال، دو آزمایش لیچینگ با شرایط یکسان انجام شد که شرایط آزمایش همانند قبل بود. براساس نتایج بدست آمده اسید نیتریک با غلظت متوسط بهترین بازده جهت استخراج اورانیوم را داشته و به عنوان حلال مورد نظر تعیین گردید.
انجام طراحی آزمایش جهت یافتن شرایط بهینه لیچینگ:
بر اساس مطالعات صورت گرفته، مهمترین پارامترهایی که بر روی فرآیند لیچینگ موثر میباشند وسطوح ارائه شده در نرمافزار مینیتب در جدول 6 آمده است.
جدول 5 :نتایج بازده فروشویی با حلال های مختلف
