بخشی از مقاله
چکیده
در تحقیق حاضر هیدروکسی اپتایت نانوساختار آلاییده با ناخالصی های مختلف La، Eu، Gd و Dy ساخت و خصوصیات ترمولومینسانس آن مورد بررسی قرار گرفت. این نمونه های تحت تابش گامای چشمه 60Co در محدوده 25 Gy تا 1 kGy قرار گرفتنئد. شدت ترمولومینسانس این نمونه ها متفاوت از یکدیگر است و در نمونه ساخت شده با ناخالصی Dy بیشترین پاسخ ترمولومینسانس مشاهده گردید. رفتار منحنی پاسخ دز نمونه های آلاییده در بازه 25 Gy تا 1 kGy برای تمام نمونه ها از معادله درجه دوم پیروی می کند. در ادامه تاثیر افزایش غلظت Dy بر پاسخ مورد بررسی قرار گرفت. محو شدگی پاسخ 5 درصد در ماه همراه با سایر خصوصیات هیدروکسی اپتایت آلاییده با ناخالصی Dy، آن را گزینه مناسبی جهت استفاده در دزیمتری تابش گاما می نماید.
مقدمه
ترمولومینسانس - TL - یکی از روش های پرکاربرد در دزیمتری تابش های گاما است1]و.[ 2 ترمولومینسانس در بسیاری از مواد مشاهده می گردد ولی از بین تنها برخی از آنها را می توان بعنوان دزیمتر TL مورد استفاده قرار داد. همواره علاقه زیادی به توسعه و ایجاد مواد جدید جهت استفاده برای استفاده در آشکارسازی تابش وجود دارد. هیدروکسی اپتایت - Ca5 - PO4 - OH - ماده اصلی تشکیل دهنده مینای دندان و استخوان های انسان است.
این ماده دارای سابقه طولانی در دزیمتری گذشته نگر است و تحقیقاتی نیز بر روی خواص ترمولومینسانس آن صورت گرفته است .[3-6] در مطالعات گذشته نشان دادیم که هیدروکسی اپتایت نانوساختار بدست آمده از روش هیدرولیز بعد از تابش دهی توسط پرتوهای گاما، یک قله مشخص در حوالی 200 œC از خود نشان می دهد.[7] همچنین نشان داده شده است که این قله را می توان جهت مصارف دزیمتری استفاده نمود.
در مواد ترمولومینسانس مقدار کوچکی ناخالصی فلزی بعنوان محل ذخیر انرژی تابش وجود دارد که به آنها فعال کننده گفته می شود. علارغم تحقیقات وسیع در طول دهه های گذشته، جزییات ذخیره انرژی و مکانیسم ترمولومینسانس بخوبی مشخص نیست. این امر بدلیل برهمکنش های بس ذره ای، پیچیده و با برد زیاد بین مکان های فعال کننده ها و محیط میزبان است.[8] همچنین زوج الکترون-حفره ها در ماده ترمولومینسانس خود تشکیل سیستم بس ذره ای را می دهند که به شدت با یکدیگر برهمکنش می کنند.
بدین ترتیب مواردی مانند اثرات درهمروی توابع موج کوانتومی بس ذره ای،پتانسیل های ناشی از وجود ذرات، اثرات پوشانندگی و ... وجود خواهند داشت. در این مطالعه افزایش شدت پاسخ ترمولومینسانس HAP نانوساختار با استفاده از آلاییدن با ناخالصی های مختلف بعنوان فعال کننده در شبکه کریستالی مورد نظر است. در این تحقیق مطالعه ای بر وی خصوصیات ترمولومینسانس HAP آلاییده با ناخالصی های لانتانیوم - La - ، یوروپیوم - Eu - ، گادولینیم - Gd - و دیسپرسیوم - Dy - صورت گرفته است.
مواد و روشها
هیدروکسی اپتایت نانوساختار خالص و آلاییده با ناخالصی La،ٍEu، Gd و Dyبا استفاده از روش هیدرولیز ساخته شدند. ناخالصی بصورت نمک های نیترات La - NO3 - 2 - Merck - , Gd - NO3 - 3.6H2O, Eu - NO3 - 3.6H2O, - Dy - NO3 - 3.6H2O - Sigma-Aldrich، Calcium hydrogen phosphate dehydrate - CaHPO4.2H2O, DCPD - و Ca - OH - 2 با رعایت نسبت - Ca+X - /P برابر با 1/67 که در آن X بیانگر ناخالصی است، با یکدیگر مخلوط گردیدند و به داخل محلول 2/5 مولار سود ریخته شد و سرانجام توسط همزن به مدت یک ساعت در دمای 75œC همزده می شود7] و .[9 پس از هیدرولیز واکنش با فرو بردن ظرف مخلوط در آب و یخ خاتمه می یابد.
محصول حاصل در دمای 60 œC خشک می گردد و سپس در دمای 900œC به مدت 4 ساعت تحت عملیات حرارتی پخت قرار می گیرد. نانو ذرات HAP آلاییده با ناخالصی X با تنظیم مقدار ناخالصی برابر با 0/01 برای تمام ناخالصی ها ساخته شدند. سپس این مقدار برای ماده با بیشترین شدت TL تغییر داده شد. به منظور پاکسازی هر گونه اثر ناخواسته و همچنین افزایش حساسیت نمونه های ساخته، لازم است تا عملیات حرارتی صفر کردن - آنیل - روی آنها صورت پذیرد. بنابراین، نمونه های ساخته شده در دمای 500œC به مدت 2 ساعت قرار گرفتند.
مطالعات TEM - میکروسکوپ الکترونی عبوری - نیز با استفاده از میکروسکوپ Zeiss EM10C در 80KV حاصل گردید. بمنظور پرتودهی نمونه های پودری وزن و بسته بندی گردیدند. تابش دهی با استفاده از پرتوهای گامای چشمه 60Co در محدوده دز 25 Gy تا 1 kGy در دمای اتاق صورت گرفت. سپس ثبت پاسخ TL و منحنی های درخشش با استفاده از دستگاه TLD reader مدل 7102 با آهنگ گرمادهی 5 œC/s صورت گرفت.
نتایج
میکروگراف TEM نمونه های هیدروکسی اپتایت خالص و آلاییده با ناخالصی Dy در شکل 1 نشان داده شده است. اندازه ذرات با استفاده از این تصویر در محدوده 30 تا 130 نانومتر است. منحنی درخشش HAP خالص و آلایییده با عناصر مختلف La، Eu، Gd و Dy در غلظت 1 mol% در شکل 2 نشان داده شده است. این نمونه ها توسط تابش گاما با دز 25 Gy تابش دهی شده اند. نمونه خالص دارای یک قله مشخص در حوالی 200œC و یک شانه در حوالی 115œC است. همانطور که در شکل دیده می شود در نمونه آلاییده با Dy بصورت محسوس شدت قله اصلی و همچنین پاسخ کل - مساحت زیر منحنی - را افزایش داده است.
قله اصلی در دزیمتری پرتوها، قله ای است که دارای بیشترین شدت است و همچنین در دماهای نزدیک یا بیشتر از 200œC قرار دارد. حساسیت نسبی قله دزیمتری مشاهده شده در هیدروکسی اپتایت با ناخالصی ها مختلف در جدول 1 آورده شده است. پاسخ TL را می توان بصورت مساحت زیر منحنی درخشش یا ارتفاع قله بیشینه بیان نمود که هر دو در جدول 1 آورده شده است. می توان مشاهده نمود که تمام قله ها در دمای یکسانی قرار ندارند. این امر نشان می دهند که این قله ها از دام های متفاوتی ناشی می گردند. از این بین، HAP:Dy دارای بیشترین ارتفاع قله و پاسخ است.
مقدار بهینه ناخالصی همان مقدار 1 مول درصد است. شدت پاسخ TL کل برای نمونه های آلاییده با دیسپرسیوم و نمونه خالص بر حسب دز گاما در شکل 4 نشان داده شده است. شدت پاسخ TL نمونه آلاییده با 1 مول درصد Dy به ترتیب حداقل 10، 20 و 1/5 برابر نمونه های خالص، 0/5 و 2 مول درصد است. یکی از عوامل مهم در دزیمتری، پایداری سیگنال TL در دمای اتاق است. عواملی نظیر گرما یا نور می توانند سبب این از دست رفتن پاسخ گردند. محوشدگی پاسخ نمونه های HAP نانوساختار آلاییده با یک مول درصد Dy که با دز 800 Gy تابش دهی و در محل تاریک نگهداری شده اند مورد بررسی قرار گرفت.