بخشی از مقاله
چکیده
در این مقاله، دینامیک انتقال انرژی برانگیختگی سامانه رنگدانه -پروتئینی FMO در شرایط برهمکنش با محیط فونونی به عنوان نوفه تصادفی غیرمارکوفی بررسی شده است. عبارت تحیلی دقیقی برای جمعیت هر کدام از مولکولهای رنگدانه محاسبه شده است. نتایج به دست آمده حاکی از حضور زمانهای همدوسی بلند-برد با مقیاسهای نزدیک به نتایج تجربی در دمای آزمایشگاهی و دمای فیزیولوژیکی است. به ویژه نتایج نشان میدهند که نوفههای تصادفی غیرمارکوفی میتوانند منابع مناسبی برای بازتولید همدوسی در الگو سازی سامانههای زیستی باشند.
مقدمه
فوتوسنتز یکی از پدیدههای بیولوژیکی است که برای توصیف فیزیکی آن، باتوجه به ابعاد نانو و زیرنانومتری سامانه فوتوسنتز کننده باید از مفاهیم مکانیک کوانتومی به ویژه همدوسی کوانتومی بهره برد. سامانههای رنگدانه-پروتئین فوتوسنتزکننده فوتون را جذب کرده و انرژی آن را بصورت انرژی برانگیختگی الکترونی با بهرهی کوانتومی بالا، برای تولید مواد آلی به مرکز واکنش می- فرستند .[4-1] توصیف دقیق این پدیده یکی از چالشهای امروز دنیای فیزیک نظری است. تاکنون تحقیقات نظری و تجربی بی-شماری روی سامانه رنگدانه-پروتئینی FMO انجام شده است. تحت شرایط بیولوژیکی سامانه بین آنتنهای دریافت نور و مرکزواکنش قرار گرفته است و نقش یک سیم کوانتومی را بازی میکند. FMO یک ساختار سهتایی مشابه است که هر کدام از زیرواحدهای آن شامل هفت رنگدانه با سطح انرژی جذب متفاوت در بستری از رشتههای پروتیئنی است .در یک سامانه کوانتومی در برهمکنش با محیط، محیط نقشمخرب برای همدوسی را دارد و به عنوان اتلافگر در نظر گرفته میشود .[6] اما سامانههای زیستی این انگیزه را ایجاد میکنند که محیط میتواند نقش کمک کننده در ایجاد زمان همدوسی بیشتر بین زیرسامانه را داشته باشد .[8-7] در مورد سامانهی FMO جفت شدگی الکترونی رنگدانهها با یکدیگر و جفت شدگی رنگدانه-محیط بازهی مشابه 1-100 cm-1 دارند .[9] چون این دو برهمکنش دارای قدرت یکسان هستند، بنابراین روشهای تقریبی کاربردی ندارند. از سوی دیگر، حافظهی محیط نه تنها به بلندبرد شدن همدوسی کوانتومی کمک میکند بلکه اثراتی در زمینه ی بازتولید همدوسی میتواند داشته باشد. لذا لازم است الگوسازی محیط به گونهای انجام شود تا هم به یک حل دقیق دست یابیم و هم حافظهی محیط در دینامیک سامانه لحاظ شود. یکی از رهیافتها در توصیف سامانههای باز کوانتومی معادلات دیفرانسیل تصادفی است .[10] در این مقاله، با استفاده از این رهیافت نقش محیط فونونی را با نوفههای تصادفی غیرمارکوفی جایگزین میکنیم. فرمولبندی دینامیک جمعیت هر کدام از رنگدانهها را دربخش دوم و نتایج عددی به دست آمده را در بخش سوم با نتایج تجربی ثبت شده در دو دمای فیزیولوژیک و آزمایشگاه مقایسه میکنیم.
الگوی نظری
در این بخش دینامیک انتقال انرژی برانگیختگی برای سامانهیرنگدانه-پروتئین FMO فرمولبندی میشود. رنگدانهها به صورت سامانههای دوترازی که به صورت الکترونی با یک دیگر جفت شدهاند لحاظ میشوند. پروتئینهای اطراف رنگدانهها نیز به صورت محیط فونونی به عنوان منبع تولید نوفههای تصادفی در نظر گرفته میشوند. بنابراین هامیلتونی کل شامل دو بخش الکترونی و نوفهی تصادفی است:
رنگدانه، Jij جفتشدگی الکترونی بین iامین و jامین رنگدانه و i - t - نوفهی تصادفی خارجی است. فرض کردهایم نوفهی القا شده به هر رنگدانه مستقل از دیگری باشد. هر نوفهی تصادفی با مقدار میانگین 0 t و تابع همبستگی مشخص میشود. برای مشخص شدن دینامیک جمعیت هر رنگدانه از معادله لیوویل استفاده میشود. به منظور به دست آوردن سهم زیرسامانهی مولکولهای رنگدانه در ماتریس چگالی کل لازم است یک میانگینگیری تصادفی روی درجات آزادی نوفه انجام شود و دراین راستا از رابطهی نوویکوف [11] استفاده می-کنیم:
طبق نتایج تجربی [12] براساس جهتگیری رنگدانهها، در هر زیرواحد FMO دو مسیر انتقال انرژی وجود دارد - شکل بنابراین دو دسته معادلهی جفت شده برای هر مسیر داریم که در اینجا برای هر مسیر تنها معادلات مربوط به جایگاههای برانگیخته اول آورده شده است:
نتایج عددی
در این بخش، نتایج عددی به دست آمده از رهیافت معرفی شده را در یک سامانهی فوتوسنتز کننده، نشان میدهیم. برای ساده کردن محاسبات فرض کردیم تابع حافظه Ki برای نوفهی تمام جایگاهها یکسان است. همانطور که میدانیم وقتی مقیاس زمانی جفتشدگی سامانه-محیط در مقایسه با جفتشدگی اکسیتونی خیلی سریع باشد، دینامیک محیط مارکوفی است. از سوی دیگر، میدانیم که فونونها زمان همبستگی کوچکی دارند و محیط غیرمارکوفی به شمار میرود. بنابراین در اینجا تابع همبستگی فونونها را در شرایط فوتوسنتز به عنوان تابع همبستگی زمانی نوفههای غیر مارکوفی به کار میبریم. برای به دست آوردن تابع همبستگی فونونها، فرض میکنیم
چگالی طیفی فونونها به شکل چگالی درود-لورنتس باشد که در آن i وارون مقیاس زمانی واهلش فونون و i انرژی بازبهنجارش فونونهاست و بنابراین خواهیم داشت :[6]
در اینجا νi فرکانس ماتسوبارا و β= - kT - -1 است و در حد دماهای بالا تنها جمله اول لحاظ میشود. شکل - 2 - همدوسی کوانتومی را برای دمای آزمایشگاه در هر دو مسیر انتقال انرژی الکترونی تا 650 fs تخمین میزند درحالی که نتایج تجربی این زمان را حدود 700 fs نشان میدهد .[2] همچنین اثراتی از حضور بازتولید همدوسی را می توان از نتایج به دست آمده مشاهده کرد.
شکل - 3 - همدوسی را در دمای فیزیولوژیکی نشان می دهد. مقیاس زمانی به دست آمده در این حالت در حدود 350fs است. در حالیکه این مقدار در نتایج تجربی حدود 410fs است بنابراین نتایج به دست آمده تا حد مناسبی با نتایج تجربی هم-خوانی دارند.
